西遷右翼
在科爾沁部已投入後金陣營、內喀爾喀五部覆滅的情況下，皇太極開始向林丹汗的察哈爾部滲透。察哈爾部的八個鄂托克中，奈曼和敖漢夾在林丹汗和皇太極勢力之間，他們為緩解兩者間的對立關係，甘願充當調停者角色，於是在1627年初派綽爾濟喇嘛去沈陽與皇太極議和。皇太極不僅暗示兩鄂托克歸順後金，還要求直接與林丹汗通使。林丹汗知道了自己的兩個鄂托克通款後金的事實後，不但沒有理解他們的良苦用心，反而討伐奈曼、敖漢，奈曼、敖漢不堪林丹汗的壓力，於1627年六月背叛林丹汗，歸附後金，並與皇太極訂立盟誓。
隨後，林丹汗離開遼河套，踏上西遷之路。關於他西遷的原因，有以下幾個：首先是因為他在左翼已眾叛親離，再加上後金兵鋒正盛，被迫選擇西遷；其次是利用右翼力量薄弱之機，兼並諸部，恢複蒙古大汗的共主地位；第三是當時察哈爾部與明朝貿易的據點廣寧已經失陷，林丹汗想通過兼並右翼諸部以將明朝給右翼的豐厚“市賞”據為己有。 1627年十月，林丹汗以察哈爾部八鄂托克之一的多羅特留守故地，率數萬眾西遷。
右翼諸部果然不是林丹汗的對手，林丹汗以秋風掃落葉之勢擊潰了駐牧於宣府外元上都故地的哈喇慎部和定居於歸化城的土默特部，很快在右翼立足。經過數次戰役 ，林丹汗在1628年底平定右翼地區，驅逐了順義王卜失兔（土默特俺答汗之孫），並廢除了濟農額璘臣（濟農是達延汗所設置的代表大汗管理右翼的世襲官職，駐鄂爾多斯，到林丹汗時已實際獨立），結果右翼諸部相繼歸附後金。另一方麵，留守於遼河套的察哈爾部也開始瓦解，不僅奈曼、敖漢兩鄂托克投靠後金，阿喇克卓特也步其後塵而降金，浩齊特、烏珠穆沁、蘇尼特三鄂托克則北上投奔漠北外喀爾喀碩壘台吉（後來的車臣汗）處。1628年二月，皇太極一征察哈爾，到九月時吞並了察哈爾及哈喇慎之故地。林丹汗僅據有宣府邊外以西的河套和土默川一帶。
此時，林丹汗與明朝的關係也在惡化中，他西遷的一個重要目的就是獲得右翼所擁有的“市賞”，但明崇禎帝即位，“儘革其賞”，林丹汗派去索賞的大臣貴英恰也被明軍所殺。因而林丹汗於1628年六月大舉入侵大同，殺死明朝軍民數萬人，差點攻占大同城。 明朝本欲以右翼諸部抵禦林丹汗，但到1628年底時右翼地區被林丹汗平定，明朝不得不於次年恢複“市賞”。儘管如此，林丹汗仍於1631年和1632年侵犯明邊。1631年十一月，林丹汗東征西拉木倫河，侵襲已降金的阿魯科爾沁達賚楚琥爾牧地，帶走了塞棱阿巴海的部眾。皇太極親率2000名精銳騎兵趕來，林丹汗早已撤走。此外，他還殺了漠北外喀爾喀諸部派到右翼的使者，引起漠北諸部的恐慌。
敗亡青海
林丹汗西遷以來，雖然取得一些軍事勝利，但卻得罪了大多數蒙古封建主，使他陷入孤家寡人的境地，離統一蒙古的夢想也越來越遙遠。當時漠西和漠北原本就不臣服林丹汗，漠南諸部則在林丹汗的打擊下紛紛東投後金。林丹汗雖獲得富庶的右翼故地，但因為戰爭，“畜牧匱乏” ，各部流離失所。加上“塞外霜早, 顆粒無收兼厲疫盛行” ，蒙古諸部幾入絕境。而各部的抵抗也大大削弱了察哈爾部本身的力量：“插（察哈爾部）之疲甚、餓甚、窮甚” ，其兵員嚴重減耗，“插有馬約備僅收四萬，插眾不滿五萬”。
皇太極看準這個機會，決定發動對林丹汗的決戰，徹底征服漠南蒙古。1631年四月，皇太極就已經準備討伐林丹汗，在科爾沁部的勸說下推遲。1632年三月，皇太極第二次遠征察哈爾林丹汗，傳令歸順後金的蒙古各部速
率部來會。四月，科爾沁、紮魯特、巴林、奈曼、敖漢、喀喇沁（哈喇慎）、土默特、阿魯科爾沁、翁牛特、阿蘇特等部的台吉會於西拉木倫河岸，總兵力約10萬。此時，鑲黃旗兩個蒙古人偷馬逃出，將大軍壓境的消息報告給林丹汗。當時林丹汗駐帳於宣府邊外，聽說後非常震驚，於是率眾西奔。皇太極分兵三路窮追林丹汗41天，五月下旬進駐歸化城，得知林丹汗已渡黃河而去。遂停止追擊，經宣府、張家口返回。途中收攏了林丹汗所遺部眾數萬人。
林丹汗亡命青海，逃難過程中部眾大量流失，1633年四月，兩翼大總官塔什海、虎魯克寨桑投降後金。六月，巴達西寨桑等5個頭目率千餘戶投降。同時又缺少糧食，甚至到了“殺人易食”的地步。 1633年，林丹汗五次攻掠明邊，1634年，更是連續在三、四、五月出兵，閏八月甚至和洪承疇交手，都是為了獲得糧食。他在青海時，與漠北外喀爾喀的綽克圖台吉（卻圖汗）、西藏的藏巴汗、康區的白利土司月頓多吉結盟，因為他們都不信仰黃教，所以被稱為“反黃教聯盟”。 林丹汗試圖利用這個聯盟東山再起。可是天不假年，就在1634年夏秋之際，林丹汗因天花死於青海大草灘，結束了叱吒風雲的一生。
後代降金
林丹汗病故後，林丹汗的遺孀們及他的兒子額哲率領餘部自青海大草灘返回河套地區，漠北外喀爾喀的車臣汗碩壘致函額哲，希望他移帳漠北。 這時，皇太極於1635年二月命多爾袞、嶽托、薩哈廉、豪格領兵1萬，第三次遠征察哈爾。三月，多爾袞在西喇珠爾格地方遇到林丹汗的大福晉囊囊（娜木鐘），得知額哲所在地。四月二十日，後金兵渡過黃河，四月二十八日，後金兵趁著大霧包圍了額哲營帳，並派蘇泰之弟南楚勸降。於是蘇泰、額哲母子奉傳國玉璽出降，蒙古帝國正式宣告滅亡，漠南蒙古也全部收歸後金版圖。皇太極得此傳國璽，又被以額哲為首的漠南蒙古四十九個封建主尊奉為“博格達徹辰汗”，乃於翌年建立大清帝國。
後來，清朝統治者將察哈爾部安置於義州，分設左右翼察哈爾八旗，封額哲為親王，並將皇女馬喀塔格格嫁給他。康熙年間，林丹汗的孫子布爾尼舉兵反清，旋即失敗，後嗣斷絕。
為政舉措編輯
政治
林丹汗即位後，麵臨汗權衰落、各自為政的局麵，著手強化中央集權。據《金輪千福》記載，“他（林丹汗）把八鄂托克察哈爾分置左右各三土綿，在阿巴海哈喇山中建察漢浩特，用六萬戶剛健之軍加以統治，把持著強勢具備的朝政”。 也就是說，林丹汗按照北方遊牧民族傳統將察哈爾本部分為左右兩翼六個土綿，即阿哈固山、竇土門固山、高爾固山、哈納固山、中軍萬戶與阿喇克綽特萬戶。