建安元年（196年），孫策進攻會稽。[22]王朗敗潰後投降，於是會稽平定。[23]占據會稽後，孫策將原有長吏全部更換，自己兼任會稽太守，又以吳景為丹楊太守，以孫賁為豫章太守，分豫章另置廬陵郡，以孫賁弟弟孫輔為廬陵太守，朱治為吳郡太守。彭城人張昭、廣陵人張紘、秦鬆、陳端等為謀士。[24]同年，孫策派遣奉正都尉劉由、五官掾高承拿著孫策的奏章拜謁許都朝廷，並向朝廷進貢禮物。
決裂袁術
建安二年（197年），袁術占有傳國玉璽正式僭越稱帝，孫策給袁術寫信，勸其不可，袁術不聽所勸，兩人於是絕交不再有往來。[26]同年，曹操派議郎王誧攜帶漢獻帝的詔書給孫策，任命他為騎都尉，襲父爵烏程侯，兼任會稽太守，並命他與呂布、陳瑀等一起討伐袁術。孫策覺得自己統領這麼多兵馬，騎都尉的職務有點低了，想得到個將軍的封號。於是派人向王浦透露了這個意思，王浦當即以皇帝的名義宣布孫策權代明漢將軍。[27]當時，陳瑀軍駐海西（今江蘇東海），孫策按詔書要求，整頓兵馬，要去與呂布、陳瑀會麵，謀劃軍機，參同形勢。但他率軍走到錢塘時，情況卻發生了變化。原來陳瑀想要乘機奪取孫策的地盤。他派人秘密渡江，拿著三十多個印信給丹楊、宣城、涇縣、陵陽、始安、黟縣、歙縣等地的大帥祖郎、焦已及吳郡烏程嚴白虎等，讓他們作內應，等孫策的部隊一開拔，馬上攻取他的郡縣。孫策發現這一陰謀，大怒，派呂範、徐逸統兵直撲海西，大破陳瑀，俘獲他的將士、妻兒等共四千多人。陳瑀往北逃奔袁紹。[
建安三年（198年），孫策派徐琨趕走袁術所派的丹陽太守袁胤，平定宣城以東各地，迎接剛從袁術處回來的吳景擔任丹陽太守，之後孫策親自進攻丹陽涇縣以西。他先進擊陵陽（今安徽省青陽縣），擒獲祖郎，又進擊勇裡（今安徽省涇縣），擒獲自封丹陽太守的太史慈。孫策平定丹陽回師吳郡後，拜太史慈為折衝中郎將，授祖郎為門下賊曹。[29]
這時，袁術之前任命的周瑜為居巢長，魯肅為東郡長，但二人知袁術難成大器，在孫策平定丹陽時相繼棄官渡江來投奔孫策，孫策親往迎接周瑜，拜建威中郎將，當即給周瑜增兵二千人，馬五十匹。又給周瑜鼓吹等軍用樂隊，興建府院住處，所贈賜的東西在軍中無人能比。[30]同年，孫策又向漢廷貢獻禮物，規模是建安元年的兩倍。漢廷任命他為討逆將軍，封為吳侯。
襲取廬江
建安四年（199年），孫策正準備與曹操、董承、劉璋並力討伐劉表和強弩之末的袁術，軍隊已經整裝待發，但是袁術卻得病而死。[32]袁術死後，袁術的部下楊弘、張勳欲投奔孫策，不料卻被廬江太守劉勳截擊，全體被俘。而袁術的堂弟袁胤、女婿黃猗等人，也懾於曹操的威力，不敢守衛壽春，抬著袁術的棺木，帶領袁術的家小和部曲男女，到皖城投奔劉勳。孫策以謙恭的言辭和豐厚的禮物勸說劉勳攻取上繚，在劉勳成行後。[33][34]孫策率軍繞襲劉勳的大本營皖城，一舉攻破。又在隨後打敗了救援劉勳的黃射（黃祖之子）。
十二月八日，孫策進至黃祖屯兵的沙羨（今湖北省嘉魚縣）。劉表派侄兒劉虎和南陽人韓曦帶領長矛隊五千人趕來支援黃祖。十一日，孫策率領周瑜、呂範、程普、孫權、韓當、黃蓋等同時進攻黃祖軍，最後黃祖隻身逃走，其妻妾子女共七人被孫策抓獲，劉虎、韓曦並兩萬餘部重被殺，跳水溺死者達一萬餘人，孫策繳獲船隻六千餘艘，財物堆積如山。
一統江東
建安四年（199年）末[124]，孫策大敗黃祖後東進豫章，駐軍椒丘（江西省新建縣），對虞翻說：“華歆名聞於世，但絕非我的對手。如果不早歸附，將來金鼓一震，戰局一開，生靈塗炭，在所難免。你先進城去，把我的意思說給他聽。”虞翻領命進城，見到豫章太守華歆，陳明利害，華歆舉城投降。因劉繇病故於豫章，孫策順便將劉繇的靈柩帶回歸葬，並且帶回其遺孤劉基等諸子，這一舉動受到了王朗的來信稱讚。孫策留中護軍周瑜鎮守巴丘，派遣太史慈為建昌都尉，治海昏，抵擋劉磐，使劉磐不敢侵擾。
這時袁紹的勢力正強大，而孫策又吞並了江東，曹操已無力東顧，歎息說：“難以與他爭鋒了！”就打算對孫策實行安撫。於是把弟弟的女兒許配給孫策的小弟孫匡，又為兒子曹彰迎娶孫賁的女兒，用禮征召孫策的弟弟孫權、孫翊，並令揚州刺史嚴象舉薦孫權為茂才。[
遇刺身亡
建安五年（200年），曹操與袁紹在官渡對壘相持，孫策暗中盤算襲擊許都，迎取漢獻帝，便秘密整頓軍隊、部署將領。當初，孫策殺死許貢。許貢的幼子與門客逃亡到江邊。
建安五年四月四日（200年5月5日）[38]，孫策在丹徒山中打獵。他騎的是一匹快馬，扈從騎兵被遠遠的甩在後麵。這時忽然碰到三個人，這三人都是被孫策所殺的吳郡太守許貢的門客，孫策問：“你們是什麼人？”三人回答說：“我們是韓當的士兵，在這裡射鹿。”孫策說：“韓當的士兵我全部認識，從沒見過你們。”說完向其中一個射箭，那個人隨著弓弦的聲音而倒下。餘下二人非常恐慌當即彎弓搭箭，向孫策射來。孫策麵頰中箭。這時，後麵的扈從騎兵尋找到孫策，將刺客全部殺死。[
孫策傷勢甚重，自知不久於人世，就請來張昭等人，托以後事：“中原正在大亂之中，憑我們吳、越的兵眾，三江的險固，足以觀其虎鬥成敗。你們要好好輔佐我弟弟！”又對張昭說：“如果我弟弟孫權不能勝任，你就可以取而代之。即使不能勝利，慢慢西歸，也沒有什麼顧慮了。”又招呼孫權，將印綬交予他，對他說：“率領江東兵眾，決戰兩陣之間，橫行爭衡天下，你不如我；但舉賢任能，使其各儘其心，用以保守江東，我不如你。”到夜間孫策便去世了，年僅二十六歲。[
孫權登基稱帝後，追諡孫策為“長沙桓王”。[41]為孫策立廟於建業朱雀橋南，[42]後來派太子孫和前去親祭。
主要影響
軍事
擊走劉繇
興平二年（195年），孫策在周瑜、程普和黃蓋等人的支持下，從曆陽渡江，首先打敗了牛渚營（今采石磯）的劉繇，奪得倉庫中所有糧食和兵器戰具。[43]當時，彭城相薛禮、下邳（今江蘇省睢寧縣古邳鎮）相笮融都依附劉繇，奉他為盟主，薛禮占據秣陵城（今江蘇省南京市），而笮融駐紮在秣陵縣南。孫策首先攻打笮融，斬殺五百多人，笮融害怕，緊閉營門，不敢妄動。[44]
孫策轉而揮師攻打秣陵城（今江蘇省南京市）的薛禮，薛禮突圍逃走。這時樊能、於麋等人，又糾集兵士來奪牛渚。孫策立即回軍，打敗他們，俘獲男女萬餘人。然後再次進攻笮融。在與笮融的戰鬥中，孫策腿部中箭，無法乘馬，部下抬他回營療傷。[45]在孫策受傷之時，曾經投降的“男女萬餘人”趁機反叛，孫策的舅舅吳景率軍攻討反叛者，將反叛者們全部擒獲。[46]
有的反叛者逃到笮融的營中，說：“孫策被箭射死了！”笮融聽聞孫策的死訊，非常高興，於是派遣軍隊重新進軍，與孫策的部隊進行對壘。孫策先派遣數百兵馬挑戰誘敵，又在後麵埋伏好兵馬。等到笮融的軍隊出擊時，孫策的數百兵馬假裝潰敗，將敵兵引入包圍圈中，然後，孫策一聲令下，伏兵儘起，斬殺敵軍一千多人。孫策乘勝進攻笮融的營地，並命令將士們高聲喊話：“孫郎究竟如何了？”喊聲震撼敵營。不少敵兵聽聞了孫策沒死的消息，嚇得連夜奔逃。笮融聽聞了孫策沒死的消息，越發恐懼，深溝高壘，嚴加守備。[
孫策見笮融負險固守，一時難以攻克，便引兵南向，先在梅陵（今安徽省南陵縣）擊敗劉繇的彆部，接著轉兵攻克湖孰（今江蘇省江寧縣南湖熟鎮）、江乘（今江蘇省句容縣）等地。然後整頓部隊，到曲阿與劉繇決戰。[
劉繇與孫策交戰，遭到慘敗，逃往丹徒（今江蘇省鎮江市），孫策入據曲阿（參見曲阿之戰）。[49]孫策大軍所到之處，軍士們嚴遵將令，不擄掠百姓，雞犬菜茹，秋毫無犯。於是，百姓十分喜悅，爭著用牛、酒犒勞部隊。[50]孫策慰勞賞賜將士，派遣部下陳寶到阜陵迎接母親和弟弟。又發布文告，告知下屬各縣：“劉繇、笮融的鄉人和部下來投降的，一概不多問其他；願意從軍的，可以從軍，並免除全家賦稅徭役；如果不願從軍，絕不勉強。”文告發布後，來歸附者從四麵八方趕來，不長時間，就招得士兵兩萬多，征得馬匹一千多。自此，孫策之名威震江東。[51]
平定會稽
建安元年（196年），孫策繼續進攻江東各地，吳郡人嚴白虎等各率有一萬多人，駐紮嚴守各自的地盤。吳景等想先擊破嚴白虎等，然後再到會稽。孫策說：“嚴白虎等群盜，心無大誌，憑此就能將其擒獲。”於是率兵渡過浙江，直逼會稽。[22]會稽功曹虞翻勸太守王朗暫避孫策的鋒芒，王朗不聽，發在固陵（浙江省蕭山縣）阻擊孫策。孫策幾次發動進攻，均未能奏效。孫策的叔父孫靜獻策，建議聲東擊西，從查瀆進兵，出其不意，攻其不備。孫策依計。於夜裡一麵到處點燃火把，迷惑、牽製正麵之敵，一麵分出兵馬悄悄從查瀆出擊。王朗出於意外，大驚，派周昕率兵倉猝迎戰，孫策斬殺周昕，長驅直入。王朗敗潰，帶虞翻乘船逃到東冶（今福建省福州市）。孫策派賀齊追擊，王朗投降，於是會稽平定。
襲取廬江
建安四年（199年），袁術病死，其部下為廬江太守劉勳得到，劉勳的兵力驟然大增。於是孫策以卑微的言辭和財寶勸說劉勳攻取上繚。於是，劉勳悄悄率軍經過彭澤，來到海昏地方。當地守將堅壁清野，留下一座空城，劉勳一無所獲。劉勳又轉而進攻上繚。
當時，孫策正率軍西征黃祖，剛走到石城（今安徽省貴池縣），聽說劉勳率軍襲取海昏，立即讓孫賁、孫輔率領人馬駐在彭澤，準備攔擊劉勳，自己則率周瑜帶兵兩萬繞襲劉勳的大本營皖城，一舉攻破，俘虜三萬多人，並抓到了袁術和劉勳的妻子兒女。孫策上表任命李術為廬江太守，撥給他三千人馬保衛皖城，其餘人眾，全部移往吳地。[52]隨後，孫賁、孫輔又在彭澤打破劉勳，劉勳退入楚江（今長江），又經潯陽到置馬亭，聽說孫策已經率軍攻克了皖城，又逃到了西塞，接著又逃往流沂（今湖北省鄂城），在這裡構築營壘自守，並向劉表告急，向黃祖求救。黃祖派他的兒子黃射率水軍五千人來援，孫策揮師進攻，劉勳敗逃，投奔曹操，黃射也逃跑了。孫策又得到劉勳兩千多兵士和一千多艘戰船。[
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